【创新前沿】《自然·通讯》报道我校在负载型贵金属催化剂高效低碳烷烃氧化研究新进展

稿件来源:化学学院   |作者:化学学院   |摄影:化学学院   |编辑:   |浏览量:10

化学学院

近日,我校化学与分子工程学院费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心戴升教授、绿色化工与工业催化全国重点实验室詹望成教授与上海高等研究院朱倍恩研究员合作,在Pt基贵金属低碳烷烃氧化催化剂研究中取得新进展。研究团队突破了“贵金属颗粒烧结必然导致催化剂失活”的传统认识,发现经高温预烧结形成Pt团聚颗粒在丙烷完全氧化反应中表现出显著优于高分散Pt物种的催化活性和稳定性,并揭示了低指数金属Pt晶面缓解表面氧中毒、促进烷烃活化的结构基础。相关成果以“Efficient and durable light-alkane oxidation over sintered Pt catalysts”为题,发表于《自然·通讯》(Nat.Commun. 2026, 17, 7384)。

长期以来,提高Pt分散度、抑制颗粒烧结一直被认为是贵金属催化剂设计的基本原则,因为烧结通常意味着活性位减少和催化剂失活。然而,针对低温丙烷完全氧化这一典型氧化反应,研究团队发现了一个反常识现象:烧结团聚的Pt颗粒反而比高度分散的Pt具有更高的催化活性。

研究团队以MgAl₂O₄为载体,通过高温处理主动构建烧结Pt颗粒。尽管Pt分散度由74%降至6%,丙烷氧化性能却显著提升,实现90%转化所需温度由约360 ℃降至245 ℃,Pt质量归一化反应速率提高约10倍,并在含水、高温老化等苛刻条件下仍保持优异稳定性。这表明,烧结带来的本征活性提升远远超过了活性位数量减少带来的负面影响。理论计算和原位环境透射电子显微镜研究揭示了其机制:高度分散Pt及小尺寸团簇容易吸附过量氧物种,导致表面“氧中毒”,抑制丙烷吸附和C-H键活化;而烧结后的Pt颗粒主要暴露Pt(100)和Pt(111)等低指数晶面,可维持适宜的氧覆盖度和金属态表面,为丙烷活化提供更有效的工作态活性位。因此,烧结Pt颗粒的高活性并非源于颗粒尺寸增大,而是源于其形成了更适合低碳烷烃氧化的表面结构。进一步研究表明,该预烧结策略同样适用于乙烷、正丁烷氧化及商业Pt/γ-Al₂O₃催化剂,可显著提升催化性能。该工作颠覆了“Pt分散度越高、活性越好”的传统认知,提出对于易发生氧中毒的氧化反应,主动构建具有稳定低指数晶面的烧结Pt颗粒,反而是实现高活性、高稳定性贵金属催化剂的新策略。

该论文以华东理工大学为第一完成单位,我校特聘副研究员唐璇、游阳博士和中国科学院上海高等研究院应蕾博士为共同第一作者,我校詹望成教授、戴升教授和中国科学院上海高等研究院朱倍恩研究员为共同通讯作者。该研究得到了我校重点研发计划首席科学家郭耘教授的悉心指导。该工作还得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金以及绿色化工与工业催化全国重点实验室、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心和教育部材料生物学与动态化学前沿科学中心等的支持。

原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-74351-y 

发布时间:2026-08-03
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