近日，我校化学与分子工程学院胡军教授团队在高温碳捕集与原位转化技术领域取得新进展，相关研究成果以“Self-Adaptive Ni Nanoparticles in Perovskite LaNi1-xAlxO3/CaO for Durable CO2 Capture and in-situ Conversion”发表在《自然·通讯》（Nature Communications）期刊。
高温碳捕集与原位转化（iCCC）技术可充分利用能源工业与流程制造工业过程高温烟气热量，将捕集的二氧化碳原位制造为高附加值产品，规避了高耗能、高成本的CO2压缩与输运等过程，为实现重点碳排放工业过程的“碳中和”提供创新途径。其中，开发出兼具高性能和高稳定性的双功能材料是推动iCCC技术发展的核心之一。然而，传统镍-钙基双功能材料在高温碳捕集与原位转化循环过程中，容易引发CaO烧结、活性金属团聚以及积碳失活等问题。
基于此，团队提出了一种高效自适应金属催化剂抗烧结策略，通过LaNiO3钙钛矿中B位Al原子取代精准控制金属-载体相互作用，成功构建了钙钛矿-氧化钙（LaNi1-xAlxO3/CaO）复合双功能材料，实现纳米活性金属颗粒在氧化-还原气氛交替循环过程中可逆溶入-溶出动态调控，抑制了高温氧化还原过程中Ni颗粒团聚与积碳失活；同时钙钛矿B位Al原取代调控优化了体系Ni2+/Ni3+价态配比，诱导生成丰富的氧空位，构筑高效的氧离子迁移通道，提高了CO2吸附与转化反应动力学速率。此外，钙钛矿/CaO异质结界面形成有效分隔了CaO颗粒，成功解决了高温碳捕集过程CaO易烧结的瓶颈问题；优化合成的LaNi0.8Al0.2O3/CaO复合双功能材料，在长周期CO2捕集与原位转化过程中展现出优异的循环稳定性，碳捕集量高达10.2 mol/kg，捕集的CO2转化率为91.5%、CH4转化率高达93.5%，综合性能优于传统镍-钙基催化体系。该项工作提出的自适应金属动态调控策略为氧化还原多功能催化剂结构设计提供新思路。
图片说明：高温 iCCC-DRM 过程氧化-还原气氛自适应金属纳米催化剂结构示意图
近年来，胡军课题组在CO2捕集与原位转化制高附加值化学技术领域方面，取得了一系列进展。团队提出构筑双金属异质结-氧化还原催化的吸附与催化双功能材料策略，实现了在同温度同一反应器中高效CO2捕集与原位加氢转化(Energy Environ. Sci. 2021, 14, 2291)；Green Chem. Eng. 2022, 3, 189-198)。结合实验和理论计算进一步阐明了碳捕集和原位转化过程中的吸附与催化中间体协同促进作用原理（Nat. Commun. 2023，14，996）。通过碱金属助剂改性双功能材料协同促进了碳捕集与原位转化过程CO2吸附容量与产物选择性(AICHE J. 2024,70, e18294)。通过吸附-催化位点间距局域环境调控实现了高温CO2捕集和原位乙烷氧化脱氢高选择性制乙烯(Chin. J. Catal., 2026, 88: 322–334)。开发了中高温烟气脱硫-脱碳与原位加氢转化制高值化学品工艺，解决了含硫烟气导致双功能材料失活的难题（Chem. Eng. J. 2024, 479, 147006）。基于过程模拟与全生命周期技术经济分析，进一步明确未来iCCC制甲醇是未来发展技术方向（Energy Convers. Manage. 2025, 323, 119269）。基于前期理论研究基础，团队与中石化合作开发了国际首套工业高温烟气CO2捕集与原位转化制合成气成套工艺技术。
该论文以华东理工大学为唯一通讯单位，化学与分子工程学院特聘副研究员邵斌为论文第一作者，胡军教授为论文通讯作者。研究工作得到了钱锋院士和刘洪来教授的悉心指导和帮助，以及费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心戴升教授的电子显微表征技术支持。该研究工作也得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委原创探索项目、教育部氢能集成攻关大平台、中国石油化工集团有限公司重大科技攻关等项目资金的支持。
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-75734-x
