近日，我校资源与环境工程学院刘勇弟教授团队在基于过硫酸盐的高级氧化技术领域取得重要进展，相关研究成果以“Process-Driven Protonation in Benzothiadiazole-Integrated Covalent Organic Frameworks: Activation of Peroxymonosulfate for Pollutant Oligomerization via Dominant Electron Transfer Process”发表于Angewandte Chemie International Edition。
传统的过氧单硫酸盐（PMS）活化过程通常遵循以催化剂为中心的静态模式，受限于自由基介导的反应路径，导致选择性有限且矿化不完全。突破这一传统框架，该研究建立了一种基于过程驱动的质子化策略，将PMS活化导向主导性的电子转移过程（ETP），从而实现污染物的选择性低聚。通过开发苯并噻二唑整合共价有机框架（BT-COFs）作为模型平台，研究证实PMS的加入会内在地酸化反应介质，从而在特定氮位点触发框架的原位质子化。这种自诱导质子化作用如同分子开关，重组界面电子结构并形成极化催化界面，促进定向电子转移而非自由基生成。因此，通过ETP导向的低聚路径，可在5min内实现污染物双酚A的完全去除（kobs=1.68min-1），且动态催化界面可通过简单过程进行再生，在复杂水介质中展现出优异的稳定性。本研究赋予了PMS作为活性界面调节剂的新定义，并为设计用于可持续环境修复的智能无金属体系提供了一种动态、过程自适应的新范式。
论文以华东理工大学为唯一通讯单位，博士研究生项彩鑫为第一作者，刘勇弟教授和雷菊英教授为通讯作者。该研究工作得到了张金龙教授和周亮副教授的悉心指导，并得到国家自然科学基金等项目的资助。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.4772250
