水凝胶材料在软体机器人、可穿戴设备等领域具有重要应用前景，但其力学性能和结构通常在制备后难以调控，限制了其在复杂环境中的应用。相比之下，生物体系能够通过相分离实现从液态到固态的显著转变，从而动态调节自身结构和性能。因此，如何在一个连续的材料生命周期中，驱动多步、自主的相演化，并最终实现宏观材料性能的跨越式提升，是开发下一代自适应材料的关键挑战。
针对这一问题，我校化学与分子工程学院费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心曲大辉教授团队提出了一种基于二硫键介导的限域组装策略，实现了水凝胶在加热条件下的显著性能提升，相关成果发表于《先进材料》（Adv. Mater. 2026, DOI: 10.1002/adma.202523672）。
在该工作中，研究者将硫辛酸引入到聚丙烯酸网络中，构建了一种新型热致超硬化水凝胶体系。与传统依赖疏水驱动的相分离硬化机制不同，该体系实现了从软水凝胶到刚性玻璃材料的热诱导超硬化转变，模量从约800Pa提升至22MPa（增强超27000倍）。显著的力学强化归因于熵驱动的相演化过程，包括1,2-二硫烷的熵驱动疏水聚集、Ca(II)-羧基配位重构以及二硫键介导的受限开环聚合。在此基础上，研究团队还将该水凝胶与PNIPAM结合，构建了双层结构，实现了温度驱动的弯曲变形，并完成了简单的抓取和释放操作，展示了其在软体机器人和智能器件等方向的应用潜力。该研究通过简单的体系设计，实现了水凝胶性能的大幅提升，为开发高性能智能软材料提供了一种新的思路。
曲大辉教授和施晨宇博士为该论文共同通讯作者，硕士研究生沈君玉为第一作者。研究工作得到了田禾院士的悉心指导，并得到了国家自然科学基金、上海市科学技术委员会、上海市教育委员会创新计划、学科人才引进计划、中央高校基本科研业务费专项资金、中国博士后科学基金项目的支持。
原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202523672
