近日，我校化学与分子工程学院张金龙教授团队在光驱动CH4-CO2催化转化领域研究取得新进展，相关成果以“Light-driven restructuring generates nanoisland NiIr alloy forefficient methane dry reforming”为题发表于《自然·通讯》（Nat.Commun. 2026, doi.org/10.1038/s41467-026-68429-w）。
太阳能驱动催化技术通过光电/光热协同效应，无需外部供热即可实现CH4与CO2分子的活化转化，为解决传统甲烷干重整（DRM）的高能耗问题提供了新路径。从催化材料设计角度分析，在金属-载体界面构筑氧化物纳米岛，可通过强电荷介导作用实现金属位点的空间限域，有望解决该领域长期以来存在的活性金属烧结问题。然而，如何将纳米岛策略拓展至有助于调控分子活化转化的合金体系，仍缺乏系统性研究。此外，在光热催化特有的强光-高温耦合环境中，除了高温引发的热振动诱导表面重构外，光激发还会引发载体与活性位点的电荷重新分布，因而改变催化剂表面化学键的电子结构，降低键能并导致动态表面重构。尽管相关研究日益受到关注，但如何解析光热条件下催化活性位点的演变机制，以及区分光电/光热效应在DRM反应中的贡献，仍是制约该技术发展的关键瓶颈。
基于上述背景，团队成员运用定向吸附策略（图a），在TiO2载体上构建了具有原子配位的双金属NiIr纳米团簇。该催化剂展现出10841 mmol gcat-1 h-1的合成气生成速率，光热燃料转化效率高达25.0%，转化频率达23 s-1。研究表明，光电效应在该体系中起到主导作用（图b），对合成气生成速率的贡献为57.5%，对产物比例平衡的贡献为91.7%。原位谱学研究（图c-d）表明，NiIr双金属团簇在光诱导下产生的界面电荷振荡可触发动态结构重构，形成由氧化镍键合稳定的TiO2负载的NiIr纳米岛合金结构。该结构演变源于光激发下TiO2-Ni-Ir界面间的强电子转移过程。这种空间与电子协同的构型在光驱动DRM反应中加速了H-H偶联，并促进了CHxO*中间体生成，该反应路径有效抑制了碳沉积。此外，该催化体系在室外聚焦的太阳光下（图e）实现了与实验室条件相当的合成气生成速率，这为发展自然太阳光催化温室气体转化提供了技术支撑。
该论文以华东理工大学为唯一通讯单位，何承萱博士为第一作者，张金龙教授和吴仕群特聘副研究员为共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市教育委员会创新计划、上海市科学技术委员会项目、上海市教育发展基金会、上海市教育委员会晨光计划等项目资金支持。
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-68429-w
