难降解有机污染物废水的可持续净化与资源化是低碳水污染控制领域的研究热点和难点。近日,我校化学与分子工程学院邢明阳教授团队在非自由基介导的污染物选择性低毒化控制以及光生电子协同驱动自产双氧水的可持续净化方面取得重要研究进展,相关研究成果先后发表在高水平期刊Environmental Science & Technology(封面论文)和Science Bulletin上。
邢明阳教授团队成功构筑了一种兼具铁团簇与氧配位钼单原子位点的双金属位点催化剂,有效克服了传统芬顿技术在高盐环境及极端 pH 条件下易受干扰的难题,实现了难降解有机污染物的可持续去除。通过双活性位点与污染物及氧化剂间的协同电子转移,高效促进PMS活化生成单线态氧(1O2)与吸附态硫酸根自由基(SO4•–ads)。其中,1O2具有较长寿命,可长程迁移将溶液中的酚类污染物氧化为羟基化中间产物,提升其极性,进而促进中间体向催化剂表面迁移,再经SO4•–ads攻击实现开环与矿化,从而避免了污染物在催化剂表面累积。通过原位表征实验和固液界面传质过程模拟以及斑马鱼毒性评估实验,团队进一步揭示了1O2与SO4•–ads间的协同低毒化控制机制。全生命周期评估结果显示,与传统芬顿体系相比,该体系在环境可持续性与成本效益方面更具优势,且金属浸出量极低。本研究揭示了界面电子相互作用在催化设计中的关键作用,为开发持久、环保的废水处理技术提供了可扩展策略。相关研究成果以“Harnessing Fe–Mo atomic interfaces forboosted electron transfer and ROS generation in sustainable pollutant degradation”为题,发表在 Environmental Science &Technology上,并入选期刊主封面文章。该成果以华东理工大学为第一通讯单位,化学与分子工程学院博士研究生梁丽虹为第一作者,化学与分子工程学院邢明阳教授和姜越特聘副研究员为共同通讯作者。

图片说明:期刊封面图

图片说明: 1O2协同SO4•–ads实现污染物的低毒化高效控制
高电离电位(高IP值)难降解有机污染物由于其氧化还原惰性强且界面电子转移受限,其高效且可持续去除仍面临重大挑战。为应对这一难点,邢明阳教授团队构建了一种无需外加H2O2、基于自发氧化剂生成机制的光自Fenton悬浮膜(2D-C3N4/Fe-N-C/GO),用于高IP值污染物的高效降解与深度矿化。该体系整合了2D-C3N4的可见光响应自产H2O2能力,Fe-N-C中吡啶N-Fe2+位点对高IP污染物的选择性吸附与活化功能,以及悬浮态构型对光利用效率与界面传质的协同增强作用。在光驱动下,2D-C3N4生成的光生电子有效还原Fe3+为Fe2+,实现Fe离子连续循环并激发•OH等氧化性自由基的生成,从而加速污染物氧化过程,且该机制在长效降解实验及COD去除中也表现出显著优势。进一步地,全生命周期评价表明,该体系在碳排放与多项环境影响指标上均优于传统均相Fenton法,展现出良好的环境适应性与应用前景。本研究为高IP值有机污染物的绿色、高效与可持续去除提供了一种可行策略,并为废水深度处理与资源化利用开辟了新方向。相关成果以“Electron transfer-mediated enhanced sustained degradation ofrefractory high ionization potential organic pollutants via a self-floatingphoto-fenton membrane”为题,发表在Science Bulletin上。该成果以华东理工大学为第一通讯单位,资源与环境工程学院博士研究生曹嘉真为第一作者,化学与分子工程学院邢明阳教授和姜越特聘副研究员为共同通讯作者。

图片说明:自悬浮光-芬顿膜体系对高电离电位有机污染物的可持续低碳降解
以上成果均得到了欧洲科学院院士张金龙教授的悉心指导,并得到了费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、国家自然科学基金委创新群体、国家自然科学基金杰出青年基金等项目的支持。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.5c06307;https://doi.org/10.1016/j.scib.2025.12.052





