近日,我校化学与分子工程学院邢明阳教授团队在国际知名期刊《自然-水》(Nature Water)上发表了一项题目为“Organic Carbon Transfer Process in Advanced Oxidation Systems for Water Cleanup”的重要研究成果。该研究首次揭示了芬顿等高级氧化体系中污染物在催化剂表面发生的有机碳转移过程(OCTP),为水污染控制化学的发展提供了新的理论支持和研究思路。
图1:(a) 基于疏水效应的OCTP;(b) OCTP与催化剂表面极性的对应关系;(c) OCTP与有机物IP值的对应关系;(d) 不同AOPs体系中的OCTP;(e) 油泵废水和 (f) 印染废水处理过程中的OCTP;(g) OCTP与Zeta电位绝对值的关系
芬顿及类芬顿等高级氧化技术因其高效产生活性氧物种(ROS)的能力,在废水处理领域被广泛应用。然而,传统研究多聚焦于反应液中的污染物降解,对催化剂表面有机碳的形态、转移和沉积过程缺乏深入探究。本研究首次揭示了均相芬顿及类芬顿反应中由“疏水效应”驱动的有机碳转移过程(OCTP,图1a)。研究发现,弱极性有机中间体在催化剂表面吸附时,由于催化剂表面极性较低,水分子被排斥,产生疏水效应,促使有机中间体在催化剂表面聚集,形成OCTP。催化剂表面极性越低(Zeta电位绝对值越小),OCTP占比越高(图1b);污染物越难氧化(IP值越高),OCTP占比也越高(图1c)。与传统吸附-降解机制不同,OCTP主要由疏水效应驱动,是一种熵效应而非分子间作用力。OCTP普遍存在于各种芬顿及类芬顿体系中(图1d),如Fe-N-C/PMS单原子类芬顿体系在降解油泵废水和印染废水时,OCTP引起的有机碳转移率分别高达79.2%和90.1%(图1e,f)。通过正硅酸乙酯表面改性调控催化剂极性(图1g),可有效调控OCTP,降低催化剂失活风险。基于OCTP机制,研究团队提出了两种优化废水处理技术的策略:一是通过增强OCTP,可间接去除水中弱极性的微污染物或新污染物;二是通过调控催化剂表面极性,减少OCTP的发生,从而提高催化剂的长效稳定性。针对OCTP的深入研究在一定程度上揭示了催化剂在反应过程中失活的主要原因,并为未来多相催化体系的优化设计提供了新思路和改性策略。
论文以华东理工大学为唯一通讯单位,化学学院博士后陈撰为第一作者,邢明阳教授为通讯作者。该研究工作得到了欧洲科学院院士张金龙教授的指导,并得到了费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、国家自然科学基金杰出青年基金等支持。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s44221-025-00399-7