近日，华东理工大学材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在二氧化碳还原催化电极局域微环境调控方面获新进展。相关研究在《德国应用化学》在线发表。
新型界面结构促进反应过程示意。华东理工供图
电化学还原反应为二氧化碳资源化利用提供了一种可能，然而，在大规模工业化应用前还存在一些瓶颈问题，如转换效率低、产物选择性差、反应速度慢等。催化电极表面合适的微环境可以在反应过程中提供独特的溶液相互作用、反应物浓度和pH梯度，其中局域pH是影响CO2还原反应活性的关键因素之一。因此，理性设计有特殊局域微环境的电极材料，对提高CO2电解制化学品性能具有重要意义。
针对这一问题，研究团队通过在铜电极表面引入低成本的单层双金属氢氧化物（LDH）无机改性剂，构建了一种稳定的界面结构，促进反应过程中水解离生成OH-离子，用于调节中性电解质中Cu电极表面的局域pH值，并将其应用于高效乙烯（C2H4）电合成过程。该界面结构电极在反应中表现出优异的CO2到C2H4转化活性。原位光谱和理论计算表明，在外加电位作用下，该界面结构促进了H2O的快速解离并提供了高浓度的OH-离子，修饰后的催化电极界面在中性溶液中具有高于Cu电极表面的局域pH值。该工作证明了无机改性剂在调节局域化学反应环境的可行性，为小分子电化学转化领域高性能、低成本催化电极材料设计提供了新思路。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/ange.202217296
