碳资源一直是人类活动最主要的能量来源。碳中和作为一种新型环保形式,能够推动绿色的生活生产,实现全社会绿色发展。立足碳中和发展,废弃碳资源(如废旧塑料、废弃生物质、CO2等)的开发利用对解决环境和能源问题至关重要。近日,华东理工大学化学与分子工程学院王艳芹教授团队在废旧塑料催化转化领域取得突破性进展。相关成果以“走向循环经济:Ru/Nb2O5催化转化废旧芳香塑料制备芳烃”为题,发表于《德国应用化学》。

在塑料制品中,芳香塑料如PET、PS、PC、PPO等均是由芳香单体通过C-O和/或C-C链接而成的,而芳香单体则由石油基的芳烃通过官能团化得到。因此,催化转化塑料制备芳烃具有重要的现实意义,也是实现塑料循环经济发展的关键一环。研究人员从化学键活化断裂的角度,采用多功能Ru/Nb2O5催化剂,首次实现了废旧芳香塑料内C-O或/和C-C连接键的选择性断裂制备芳烃。Ru/Nb2O5催化剂不仅能转化单一芳香塑料,高选择性地制备芳烃化学品,也能实现混合废旧芳香塑料到芳烃的直接转化,芳烃收率高达75%~85%。
相较于其它Ru催化剂, Ru/Nb2O5中Ru的配位数仅为5~6,且以配位不饱和的边缘位点为主,颗粒非常小。极小的Ru颗粒抑制了苯环和氢气的共吸附,得到了可观的芳烃选择性。同时,Nb2O5上强的亲氧位点NbOx物种具有优异的活化C-O键的能力和吸附苯环的能力。其Brønsted酸位则能对吸附的苯环进行质子化,协助对Csp2-Csp3键的活化。在小颗粒Ru解离的氢物种的协同作用下,实现了对芳香塑料内C-O和C-C键的精准活化断裂。该工作为塑料循环经济发展提供了技术参考。
论文第一作者为华理博士研究生景亚轩,通讯作者为王艳芹教授和新加坡国立大学颜宁教授,华理为第一通讯单位。在DFT计算方面得到了华理王海丰教授的支持,在X-射线吸收光谱表征方面得到了日本北海道大学古川森也教授的帮助。该研究得到了国家自然科学基金、上海市重大科技专项、中国高校学科人才引进计划、中央高校基本业务费、新加坡国立大学、国家留学基金委的支持。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202011063





