近日，我校资源与环境工程学院生态环境部化工过程环境风险评价与控制重点实验室邱恺培课题组在“人工智能+单体环境分析化学”领域取得突破，实现复杂环境介质超痕量全氟和多氟羧酸化合物的无标准品定量检测，相关研究成果以“Machine learning assisted single-molecule sensing towards standard-free quantification of per- and polyfluoroalkyl carboxylic acids”为题发表于《自然-通讯》（Nature Communications）。
全氟和多氟烷基物质（Per- and polyfluoroalkyl substances, PFAS）是一类重点关注的新污染物。目前已知结构的PFAS超过15000种，定量分析不同环境介质中的PFAS赋存特征对解析其迁移转化规律、生态健康风险等至关重要。由于商用标准品极度匮乏（不足总数1%），色质联用等靶向检测技术难以实现PFAS全覆盖，而高分辨质谱等非靶向筛查技术的定量分析准确度仍待验证。基于纳米孔道电化学的单分子分析，凭借近场信号转导模式带来的超高结构分辨率，能够实现对过孔待测分子结构信息的高保真地记录（从“信息”到“信号”）；进而结合多维特征单分子分类算法（从“信号”到“信息”），即可“逐个精准识别”过孔PFAS分子种类。通过测算对应分子的过孔频率，即使当复杂环境介质中存在大量极高浓度差异、极小结构差异的干扰物质，也能实现多种超痕量PFAS同系物乃至异构体的同时定量分析。
基于上述策略，团队利用Aerolysin纳米孔道系统研究了寡聚精氨酸链引导的全氟和多氟羧酸分子（Per- and polyfluorinated carboxylic acids, PFCAs）无标准品检测。通过构建PFCAs的“特征电流-分子体积”线性构效关系、结合特征工程与机器学习算法，实现了13种PFCAs的100%精准识别。进一步通过分子动力学模拟指导孔道设计，强化探针驱动捕获策略，在实验层面实现覆盖近一半PFCAs的统一定量标曲、三氟乙酸检出限降至10 ng/L级别。最后，在不同环境介质（包括自来水、血清以及脂肪酸、抗生素、重金属离子等多种共存污染物）的抗干扰测试结果显示，单分子分析的定性定量能力均不受影响。课题组近期相关研究，进一步将PFCAs无标准品定性拓宽至10类、80余种PFCAs，无标准品定量拓宽至覆盖全部PFCAs、检出限最低可达1 pM，为发展PFAS现场快速检测技术奠定基础。
华东理工大学是论文唯一通讯单位，资环学院邱恺培副教授是唯一通讯作者，硕士毕业生左嘉琦、李洪双、汤雯担任共同一作。研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、上海市自然科学基金等项目支持。