近日,华东理工大学资环学院刘勇弟教授、周亮副教授团队在环境领域顶级期刊《水研究》上发表研究成果。该研究提出了一种基于“光生空穴直接氧化PMS”的非自由基途径,用于高选择性生成单线态氧的催化机制,这一机制在类芬顿反应中展现出极高的污染物光降解效率,为高效水处理技术的发展提供了全新思路。

空穴与PMS被同步富集到三嗪环位点通过过硫酸根自由基路径高选择性产生单线态氧
抗生素如左氧氟沙星(LVX)等在水体中的残留已成为全球性环境问题。基于过氧单硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺虽能有效降解此类污染物,但传统自由基路径存在寿命短、易受水质干扰、氧化剂利用率低等局限。单线态氧(1O2)作为一种非自由基活性氧物种,具有环境适应性强、选择性高等优势,然而当前1O2的生成主要依赖超氧自由基的间接转化,不仅需要引入外源反应物,还伴随着能量损耗与副反应风险,导致反应效率较低。
实验表明,该空穴主导的活化路径成功规避了传统路径中高能O-O键的直接断裂与自由基链式反应的介入,将反应路径精准导向SO₅⁻·自发生成1O2的非自由基途径,实现了高达99.5%的1O2生成选择性。为验证该技术的实际应用潜力,团队构建了以PI-COF为活性组分的连续流光反应器。在长达10小时的连续运行中,系统对LVX的降解率始终维持在90%以上,展现出优异的长期稳定性与抗干扰能力。理论计算与机理研究证实,该策略通过分子层面的精准调控,显著降低了界面反应能垒,实现了从“电子还原”到“空穴氧化”的路径转型,为复杂有机废水的高效处理提供了新的科学见解。
论文以华东理工大学为唯一通讯单位,资环学院博士生吴杨洁为第一作者,通讯作者为刘勇弟教授和周亮副教授,同时得到张金龙教授和雷菊英教授的悉心指导,研究工作得到国家自然科学基金项目的支持。
论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135426003350
