华东理工大学化学与分子工程学院教授张金龙课题组，阐明了活性位点与界面态调控在甲烷干重整（DRM）反应中的重要作用，为在原子尺度上探究多分子反应体系提供了指导。相关研究发表于《德国应用化学》。
DRM反应指将温室气体甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）转化为包含一氧化碳（CO）和氢气（H2）的合成气。合成气可以进一步用于绿色甲醇的合成、乙酸和二甲醚的合成、烯烃的氢甲酰化反应以及费托合成反应。该反应在减少CO2、利用CH4的碳资源以及提供化学原料方面具有重要的社会和经济价值。
传统的热驱动DRM容易带来碳沉积、活性组分烧结和大量化石燃料被消耗的问题。光驱动DRM反应提供了一种相对温和、具有可持续性的方案。然而，反应的催化活性、稳定性仍有待提升，不平衡的产物比例和材料的高成本阻碍了光驱动DRM向实际应用发展。
基于上述背景，研究团队运用离子交换和空间限域策略，对二氧化钛（TiO2）纳米管上的铂（Pt）位点进行原子级调控，诱导局部电荷重排，促进了反应物分子在活性位点的定向吸附与活化，在光驱动下实现了高效稳定的甲烷干重整，打破了传统热催化的局限性。
结合不同的先进表征手段，研究人员深入解析了不同Pt位点修饰样品中电子-金属-载体之间的相互作用。结果表明，单原子和团簇的特殊结构所诱导的界面电荷重排和电子金属-载体相互作用增强了反应物及中间体转化，最终促进了H2和CO的高效稳定生成。
催化剂的表征、性能表现及反应机理探究。图片来源于《德国应用化学》
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/ange.202412308