近日，国际知名学术期刊Angew. Chem. Int. Ed.以“Tuning the Microenvironment in Monolayer MgAl Layered Double Hydroxide for CO2-to-Ethylene Electrocatalysis in Neutral Media”为题，在线报道了我校材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在二氧化碳还原催化电极局域微环境调控方面的最新研究成果。
电化学CO2还原反应为高效二氧化碳资源化利用提供了可行性。然而，在实现大规模工业化应用前还存在许多瓶颈问题，如转换效率低、产物选择性差、反应速度慢等。催化电极表面合适的微环境可以在反应过程中提供独特的溶液相互作用、反应物浓度和pH梯度，其中局域pH是影响CO2还原反应活性的关键因素之一。因此，理性设计具有特殊局域微环境的电极材料对提高CO2电解制化学品性能具有重要意义。
针对这一关键问题，研究团队通过在铜电极表面引入低成本的单层层状双金属氢氧化物（LDH）无机改性剂，构建了稳定的MgAl-LDH/Cu界面结构，促进反应过程中水解离生成OH-离子，用于调节中性电解质中Cu电极表面的局域pH值，并将其应用于高效乙烯（C2H4）电合成过程。所构建的MgAl-LDH/Cu电极在1.0 M KHCO3中表现出性能优异的CO2到C2H4转化活性，在300 mA cm-2电流密度下C2H4产物法拉第效率为55.1%。原位光谱和理论计算表明，在外加电位作用下，MgAl-LDH促进了H2O的快速解离并提供了高浓度的OH-离子，修饰后的催化电极界面在中性溶液中具有高于Cu电极表面的局域pH值。该工作证明了无机改性剂在调节局域化学反应环境的可行性，为其他小分子电化学转化领域高性能、低成本催化电极材料的理性设计提供了新的研究思路。
该工作主要由材料学院博士生徐艺凝、李文婧在刘鹏飞副教授、杨化桂教授等人的指导下完成。