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【创新前沿】《德国应用化学》报道我校化工学院一课题组两项最新研究进展

  稿件来源: 化工学院  |   作者:化工学院  |  摄影:化工学院  |  编辑:sling  |  访问量:25598

    近日,化学领域顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)分别以“Covalently Grafting Cobalt Porphyrin onto Carbon Nanotubes for Efficient CO2Electroreduction”和“Strong Metal-Support Interactions between Copper and Iron Oxide during the High Temperature Water-Gas Shift Reaction”为题,连续报道了我校CO/CO2非均相催化转化研究领域的新进展。

    随着社会发展,人类生产活动导致大气中二氧化碳(CO2)浓度逐年升高,进而造成全球变暖、海平面上升以及海洋酸化等问题。而利用太阳能和风能产生的电力驱动电催化CO2还原反应,将其转换成化学品或燃料,既缓解了碳排放压力,也能作为应对全球能源危机的一种理想途径。

    含有非贵金属中心(铁、钴、镍等)的卟啉及其衍生物可以高选择性地将CO2转化为CO,而基于此类活性物种的负载型催化剂在制备过程中极易形成分子间π-π堆积,从而导致严重的催化剂聚集现象。为了解决该问题,我校科研团队发展了一种利用共价键锚定卟啉分子的制备方法。研究人员在碳纳米管上引入羟基(-OH)、在卟啉分子轴向引入氯基(-Cl),通过取代反应将卟啉固定至碳纳米管表面。研究表明,卟啉分子与碳纳米管以共价键结合,并基本实现了单层分散,表现出极高的CO2电催化活性和CO选择性,解决了该催化体系研究中高负载量与高分散度不可兼得的难题。

    该论文的第一作者为我校化工学院特聘研究员朱明辉,通讯作者为韩一帆教授,共同通讯作者为香港城市大学助理教授叶汝全。该项目得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目和中央高校基本科研业务费专项资金的支持。

    工业高温水气变换反应(CO+H2O↔CO2+H2)通常采用铁基催化剂,并加入适量氧化铬和氧化铜分别作为结构助剂与活性助剂。尽管文献中对于该催化体系的反应机理和催化剂结构已有较多报道,助剂(尤其是铜)与活性组分(氧化铁)间在微观尺度下的相互作用规律仍鲜有讨论。针对该科学问题,我校研究团队制备了一系列负载型模型催化剂,包括CuO/Fe2O3,Fe2O3/CuO以及CuO-Fe2O3/SiO2,借助先进原位表征技术(原位XAS、原位Raman、准原位TEM、准原位HS-LEIS)发现金属铜颗粒和氧化铁之间存在金属—负载强相互作用(SMSI)。理论计算进一步表明铜—氧化铁界面具有较强的CO吸附和H2O吸附解离能力,从而表现出较高的催化活性。

    该工作首次报道并证实了铜与氧化铁组分在高温下的金属—负载强相互作用,对其他以金属铜为活性物质的催化反应过程都具有一定的借鉴作用。该工作受到了期刊编辑和审稿人的高度评价(Top 5%),并被选为VIP论文。

    该论文的第一作者为我校化工学院特聘研究员朱明辉,共同第一作者为师资博士后田鹏飞,通讯作者为韩一帆教授。该项目得到了上海市东方学者人才计划、上海市青年科技英才扬帆计划、国家自然科学基金青年基金和中央高校基本科研业务费专项资金的支持。

 

    原文链接:

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201900499

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201903298

发布日期:2019年05月17日09时17分
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