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【创新前沿】Chem报道我校在木质素催化转化领域取得突破性进展

  稿件来源: 化学学院  |   作者:化学学院  |  摄影: 化学学院  |  编辑:凝聚  |  访问量:27570

    木质素是地球上最丰富的具有芳香环结构的可再生资源,约占木质生物质质量的15-35%。由于木质素在生物炼制中的重要性,它的高附加值利用引起了广泛关注。近日,我校工业催化研究所王艳芹教授课题组在木质素催化转化领域取得重要进展,相关研究成果“Breaking the limit of lignin monomer production via cleavage of interunit carbon-carbon linkages”在线发表于Chem(doi.org/10.1016/j.chempr.2019.03.007)杂志。

    为了实现木质素的高效利用,传统的工艺是通过解聚方法,将木质素转化为木质素单体化合物并加以升级利用。然而,在剥离、解聚过程中尙有大量的(25%-30%)木质素二聚体、寡聚体未得到利用。这是因为在目前的解聚方法中,只能断裂单元之间的C-O键,而键能较高的C-C键很难发生活化断裂,并且在解聚过程中单体化合物会发生再聚合形成新的C-C键,导致木质素的利用率受到严重限制。王艳芹教授课题组在该领域系统研究基础上,创新性地使用多功能催化剂Ru/NbOPO4,成功实现了一锅法活化木质素中C-O键和C-C键的反应过程,打破了传统木质素单体化合物的理论收率。在该反应体系中,基于标准的硝基苯氧化法测定的木质素单体含量,产物中单环烃类化合物的收率高达153%,同时芳烃的选择性高达68%。借助于原位非弹性中子散射实验(INS)和理论计算(DFT),揭示了木质素中C-C键断裂的反应机理,为最大化地利用木质素资源制备高附加值化学品提供了一种简单、低能耗的新途径。

    近年来,王艳芹教授课题组在生物质催化转化研究领域取得了一系列重要成果(Ind. Eng. Chem. Res. 2018, 57, 3545; J. Catal. 2018, 365, 420; ACS Catal. 2018, 8, 3280; Appl. Catal. B:Environ. 2018, 5, 488; ACS Catal. 2017, 7, 333; Nat. Commun. 2017, 8:16104; Nat. Commun. 2016, 7:11162; Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 9755)。

    该工作由我校博士生董琳和英国曼彻斯特大学博士后林龙飞在我校王艳芹教授、郭勇副研究员和英国曼彻斯特大学杨四海博士的共同指导下完成,在非弹性中子散射表征等方面得到了英国STFC卢瑟福- 阿普尔顿实验室Stewart F. Parker和Svemir Rudić的诸多帮助,在二维核磁表征等方面得到了中科院大连化学物理研究所路芳教授课题组的大力帮助。

    该研究得到国家自然科学基金(重点、面上和青年)、上海市重大科技专项、中国高校学科人才引进计划、中央高校基本业务费、英国曼彻斯特大学等的支持。

    原文链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2019.03.007

发布日期:2019年04月12日15时01分
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